《JAC & EA & JNM》| 郑州大学围绕GH3535合金高剂量辐照效应及其抗辐照调控策略展开系列探讨
2026-01-16 15:07:14 作者:腐蚀与防护 来源:腐蚀与防护 分享至:

 

近期,郑州大学物理学院材料物理教育部重点实验室教师黄海及其团队先后在《Journal of Alloys and Compounds》《Electrgchimica Acta》及《Journal of Nuclear Materials》学术期刊发表论文,围绕GH3535合金高剂量辐照效应及其抗辐照调控策略展开了探讨。



第一篇


熔盐堆是目前最为先进的四代核反应堆的一种,其具备高本征安全性,核燃料实时添加,高中子经济性和乏燃料在线后处理等诸多优势。然而,相比于传统的核反应堆来说,其对结构材料的性能要求更加苛刻;比如更高的中子辐照剂量和强熔盐腐蚀环境等。GH3535合金作为一种最有潜力成为熔盐堆结构材料的金属合金,其不仅是目前唯一在熔盐堆服役过的金属结构材料,同时还具备优异的高温力学性能和耐腐蚀抗氧化性。然而,目前关于GH3535合金辐照性能方面的研究大多集中于中低辐照剂量,鲜有关于高剂量辐照对其性能影响方面的研究。考虑到熔盐堆60年设计年限,~200dpa辐照剂量的理论现实,评估其在高剂量辐照下的损伤行为是十分必要的。对此我们通过在650°C下6 MeV Au3+离子辐照实验,研究了其在剂量范围为44.1-258.8 dpa的辐照损伤行为。

通过GIXRD分析发现辐照引起了晶格畸变,表现为衍射峰强度的减弱以及向较高的2θ角偏移。

合金的晶体结构随辐照剂量的变化。(a)归一化GIXRD图谱。(b)衍射角、面间间距和(111)半高宽的信息

扫描电子显微镜和原子力显微镜分析共同揭示了表面形貌的变化,主要表现为三种辐照特异性损伤模式:(I)原子溅射产生的纳米级峰谷结构,在161.4 dpa处达到峰值,之后出现下降;(II)沉淀-基体界面剥落产生凹坑,与沉淀密度降低有关;(III)具有“短臂”沉淀突起的锯齿状GBs改变了边界迁移动力学。表面粗糙度表现出非单调的剂量依赖性,0-161.4 dpa由于原子运动受限而上升,随后在161.4-258.8 dpa 阶段通过缺陷重组实现恢复。

650℃下不同剂量辐照样品的扫描图像(a)44.1dpa、(b)82.8 dpa、(c)161.4 dpa、(d)258.8 dpa

不同剂量辐照样品的特征表面形貌:(a)44.1dpa、(b)82.8 dpa、(c)161.4 dpa、(d)258.8 dpa

161.4 dpa辐照样品的原子力显微图像

结合拉曼光谱综合评估发现,相互竞争的聚集-分解机制共同支配了沉淀物的大小波动,反映在拉曼光谱上表现为不同剂量范围内D和/或G峰强度的交替变化。

原始和辐照状态下Ni-17Mo-7Cr合金的拉曼光谱对比分析

这些观察结果揭示了高剂量辐照下可能通过协同热应力梯度、缺陷迁移动力学和非平衡相变共同影响高剂量下材料的辐照损伤行为。这些见解对于制造用于先进核反应堆的抗辐照镍基合金至关重要。

原文连接:

https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2025.185005



第二篇


然而美国橡树岭国家实验室(ORNL)在8MW的试验堆实验中发现,GH3535合金在反应堆运行4.5年后出现了氦脆等材料失效行为;基于相关方面的实验结果和我们目前的研究可以发现,GH3535合金应用于熔盐堆的关键在于解决其抗辐照性能方面的不足。目前关于提高材料抗辐照性能的主流思路主要包括降低辐照所引入的缺陷量和提升辐照缺陷复合/湮灭效率以及增加材料中缺陷陷阱的密度这两种。我们的工作主要围绕提升辐照缺陷复合/湮灭效率以及增加材料中缺陷陷阱的密度这个思路展开。

首先我们期望通过传统的加工工艺来尝试改善其抗辐照性能,主要是通过冷轧来引入高密度位错等缺陷陷阱,进而改善其抗辐照性能。目前的相关工作主要围绕冷轧对其力学和腐蚀性能方面的影响,在后续工作中我们将进一步讨论冷轧对其抗辐照性能方面的影响。

我们通过设计不同的冷轧梯度(0%,20%,40%,60%,80%)来研究冷轧对GH3535合金力学和耐腐蚀性能方面的影响。

经过不同程度减薄的冷轧试样

通过XRD的研究结果我们发现冷轧并未破坏其相结构,仍保持单一的FCC相;仅出现位错密度和微观应变的增加以及织构方面的演变行为。

不同冷轧程度的GH3535合金的XRD图像:(a)归一化X射线衍射谱。(b)相应的晶格参数和微应变值

相关的力学测试发现,冷轧通过晶粒细化强化和位错强化等相关强化机制显著提高了合金的硬度(从218.57HV提升到499.70HV)和拉伸性能(YS从315.13Mpa提升到1063.08Mpa,UTS从657.81Mpa提升到1397.26Mpa)。

轧制变形量对力学性能的影响:(a)维氏硬度。(b)应力-应变曲线

不同轧制变形量下各个强化机制对屈服强度的量化贡献

通过电化学测试我们研究了冷轧对GH3535合金耐腐蚀性能的影响,我们发现其耐腐蚀性能并非随着冷轧程度呈现出单一的变化趋势,相反在低冷轧量下合金的耐腐蚀性能有所提高,而在高冷轧量下出现了下降。我们猜测可能与晶粒细化程度和位错密度有关。

不同轧制变形量下,GH3535合金在3.5wt%NaCl溶液中的动电位极化曲线

冷轧合金通过晶粒细化和位错积累的腐蚀行为示意图

这些发现有利于进一步理解该合金在系统加工-组织-性能之间的关系;着重强调了中等程度冷轧提高性能的潜力,为进一步研究先进的核应用提供了支持。后续我们将开展辐照方面的相关研究以进一步评估其抗辐照性能。

原文连接:

https://doi.org/10.1016/j.electacta.2025.147888



第三篇


除此之外,我们也设想通过在金属材料中引入高密度的界面结构来提高材料辐照后缺陷的复合和湮灭效率,进而提高合金的抗辐照性能。根据大量的实验和模拟结果,我们发现石墨烯增强的金属基复合材料往往可以具有优异的抗辐照性能,因此其有望成为下一代核反应堆的候选结构材料。然而,石墨烯-金属界面的稳定性是影响其抗辐照性能的关键,而目前关于石墨烯增强的金属复合材料其界面稳定性方面的研究相对匮乏,因此我们基于分子动力学模拟,研究了累积反冲事件后石墨烯增强的镍基合金复合材料的界面稳定性。这些发现为核应用中的辐照诱导复合材料的演变提供了宝贵的见解。

从Gr/GH3535界面在辐照前经过100ps热弛豫后的结构演化特征及各原子的迁移行为可以看出界面宏观结构保持稳定,但Cr、Fe、Ni等金属原子在界面附近已经出现明显重新分布;通过轨迹图可以看到,石墨烯整体保持完整的二维结构,但C原子沿xy平面方向发生非均匀迁移;金属元素主要在界面区域发生显著的平面内扩散。

Gr/GH3535界面模型在100 ps热弛豫过程中的演化

从Gr/GH3535界面在不同辐照重叠级联(1-1000次)作用下的原子分布与界面结构演化过程可以发现,在级联初始阶段(1-50次),界面整体结构变化较小,石墨烯虽出现局部损伤,但仍保持连续;随着级联次数增加到100-300次,Gr损伤加剧并被溶质原子(Cr、Fe)穿透,界面明显变厚;在级联300次后溶质原子更倾向于聚集在石墨烯损伤边缘,界面捕获溶质原子的能力增强,块体区域内溶质原子减少;在级联600次后石墨烯的主要损伤区域趋于稳定,并出现局部自修复现象;当级联次数达到1000次时,观察范围内的溶质原子基本被界面捕获,界面结构变得更加复杂。

不同级联次数后界面附近特定范围内原子分布的截面快照

石墨烯在重叠级联下的损伤演化可分为四个阶段:从初始的完整六元环逐渐出现孔洞和无定形区域,到中期局部区域出现“自愈”并恢复六元环结构,再到后期形成非晶-晶态混合结构,证实了Gr在辐照环境下具有维持部分晶体结构并抵抗完全非晶化的能力。

累积辐照级联后界面模型中Gr内结构的演化

石墨烯在重叠级联下沿z轴位置的迁移呈现明显的阶段性特征:在0-300次反冲期间线性上移达到首个峰值,300-540次期间反向迁移并逐渐减弱,540-700次期间波动趋于稳定,700次后再次线性增长,累计位移约2.7Å。

累积辐照级联后界面模型中Gr的位移行为

重叠级联过程中C-C键数量随级联次数呈指数下降,而Cr-C、Fe-C键呈指数增长,表明石墨烯损伤导致的断裂C=C键更倾向于与金属溶质重新结合,而非转化为sp3碳结构。

累积辐照级联后界面模型中化学键演化

总体而言,辐照过程中石墨烯显著提升了界面稳定性与抗辐照能力,该研究为设计高辐照环境下的先进复合材料提供了重要参考与理论基础。

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